鐵鈰復合催化劑低溫SCR脫硝性能、堿金屬中毒機理及成型制備研究.pdf

1、低溫催化劑是目前煙氣脫硝催化劑領域研究的熱點之一。鐵基催化劑因其價格低廉、無毒無害且選擇性好，是低溫脫硝催化劑開發領域的一個重要研究方向;而鈰由于其優異的氧化還原性能以及較高的儲氧能力，常被摻雜到催化劑中以提高脫硝活性。
　　本文采用檸檬酸法制備鐵鈰復合催化劑，并對制備催化劑的條件進行優化;對優化制備的鐵鈰催化劑展開反應動力學、反應條件和反應機理等研究;對優選催化劑進行堿金屬、H2O和SO2的中毒研究，探索中毒機理，分析中毒原因;

2、最后，對鐵鈰催化劑進行蜂窩狀成型制備工藝探索。結果如下:
　　從摻雜鈰制備的鐵鈰復合催化劑脫硝性能研究表明:Ce能提升鐵基催化劑的脫硝性能。O2濃度、氨氮比、反應空速(GHSV)及NO初始濃度均會對NH3-SCR反應產生影響。NH3、NO和O2的反應級數分別為0、1.0和0.2級，220℃～280℃范圍的表觀反應活化能為39.1 kJ/mol，活性較高。反應同時存在L-H和E-R機理，低溫L-H機理占主導，高溫更多是以E-R機理進

3、行。
　　從優選的鐵鈰復合催化劑堿金屬中毒研究表明:堿金屬會使催化劑表面的酸性位點數量、強度以及酸性種類下降，氧化還原性能還會受到鈍化作用，導致了SCR脫硝反應受阻。堿金屬鉀對NOx的吸附影響較小。清洗再生能使中毒催化劑的部分活性恢復，酸洗效果比水洗好。
　　從優選的鐵鈰復合催化劑H2O和SO2失活研究表明:水蒸氣與反應氣氛在催化劑活性位點的競爭吸附，造成催化劑失活，并且這種失活是可逆的。SO2會造成鐵鈰催化劑的不可逆失活。

4、SO2不會對催化劑吸附NH3造成影響，而對NO的吸附和氧化產生抑制，造成催化劑脫硝活性下降。催化劑表面硫酸銨鹽的沉積以及活性金屬組分被硫酸化也是造成低溫段活性受限的兩個重要原因。
　　從成型制備工藝研究表明:成型過程中需添加多種助劑以制備蜂窩狀成型催化劑，其中成型劑的添加種類和添加量會直接影響成型催化劑的機械性能。以二氧化硅加硼酸為復合成型劑所制備催化劑機械性能較好。蜂窩狀催化劑的制備使用模壓法完成，通過多個制備工藝步驟，最終得到