新型鐵鈰鈦催化劑SCR脫硝性能及反應動力學研究.pdf

1、氮氧化物嚴峻的排放形勢及其對我國可持續發展造成的巨大壓力，使得氨選擇性催化還原(NH3-SCR)技術成為我國火電脫硝領域的重要選擇。SCR技術的核心是催化劑，低溫SCR技術相對于現有SCR技術能耗及運行成本更低，因此低溫SCR催化劑的研發正成為當前的熱點。本課題組前期研究表明鐵鈰催化劑具有相對較高的中低溫SCR活性，但活性溫度還不能滿足低溫脫硝的要求，本文在保證Ti摩爾總量不變的前提下，通過向鐵鈰催化劑中引入另一種Ti化合物，來探討改善

2、其低溫脫硝特性的途徑，并對該新型鐵鈰鈦催化劑進行脫硝性能及反應動力學研究。
　　 Ti與Fe元素序號相近，當Ti添加到鐵鈰催化劑中時，會對Fe原子核外電子云產生誘導，在此過程中發生的物理化學變化會使催化劑的內部結構及表面化學特性發生改變，從而影響催化劑的SCR性能。本文通過對Ti添加量不同的催化劑進行SCR活性實驗，探討改善其低溫脫硝特性的途徑并確定Ti的最佳添加量;通過對該催化劑進行孔隙結構(BET)、表面元素價態及濃度分布(

3、XPS)、X射線晶格衍射(XRD)、程序升溫脫附(TPD)等表征結構測試，發現Ti添加使催化劑的孔徑更小從而比表面積和比孔容更大，活性組分以無定形態高度分散在催化劑表面，且催化劑表面的氧濃度更大，低溫區間內NH3吸附量更多，這些都能促進低溫SCR反應的進行。
　　 在此基礎上，本文系統考察了煅燒溫度、反應溫度、O2濃度、氨氮比(NH3/NO)和空速比(GHSV)對新型鐵鈰鈦催化劑SCR脫硝活性的影響規律，發現:煅燒溫度為400℃

4、制備的催化劑SCR活性最高，煅燒溫度過高會導致活性組分結晶、分散度降低;反應溫度為175℃時，催化劑脫硝效率即可達到90％，低溫活性優良，在200～400℃區間內，脫硝效率保持在95％以上;O2在SCR反應中至關重要，反應氣氛中沒有O2時，催化劑脫硝效率極低，通入少量O2，脫硝效率即迅速升高，O2濃度超過3％后，脫硝效率達到最大并保持不變;氨氮比為1、空速比為30，000 h-1時，催化劑的脫硝效率最高。
　　 此外，本文還對該

5、新型鐵鈰鈦催化劑進行了反應動力學特性實驗研究，在分析NH3濃度、NO濃度、O2濃度對SCR反應速率影響的基礎上，得到SCR反應中，NH3為零級反應，NO為一級反應，當O2濃度大于3％時，其為零級反應，而O2濃度小于3％時，其反應級數為0.39。同時計算得到催化劑的反應活化能E(a)=28.6 KJ·mol-1（目前商用釩鈦催化劑活化能一般為70～90 KJ·mol-1，鐵基催化劑活化能一般為50～70KJ·mol-1)、反應速率常數k=