模擬煙氣低溫等離子體汞氧化及耦合鈣基吸附劑脫汞研究.pdf

1、煤炭燃燒是粉塵、NOx、SO2等大氣污染物的最大污染源，也是大氣中人為汞排放的最主要來源。我國煤炭生產和消費量位居世界第一，燃煤汞排放更為嚴重，隨著環保標準日益提高，燃煤汞排放控制日趨嚴格，燃煤煙氣脫汞已經勢在必行。燃煤過程煙氣汞的排放主要有氣態單質汞(Hg0)，顆粒吸附態汞(HgP)和氣態氧化態汞（Hg2+）三種形態，其中Hg0具有極強的揮發性和難溶性，難以脫除，且在煙氣中占有較大比例，導致燃煤煙氣總汞的脫除效率降低。如何將Hg0轉化

2、為易脫除的Hg2+和Hg(p)是提高燃煤煙氣脫汞效率的前提和研究重點。
　　低溫等離子技術(Non-Thermal Plasma，NTP)是一種具備多種污染物聯合脫除的新技術，被國內外學者認為是最具發展和應用潛力的Hg0氧化技術之一。鈣基吸附劑儲量豐富，價格低廉，且廣泛應用于燃煤電廠煙氣中脫硫劑。因此，本文提出采用低溫等離子體汞氧化并耦合鈣基吸附劑脫除燃煤煙氣中的汞，為進一步實現燃煤煙氣多種污染物聯合脫除提供研究基礎。
　　

3、首先采用介質阻擋放電低溫等離子體(Dielectric Barrier Discharge Non-ThermalPlasma，DBD-NTP)研究輸入能量以及煙氣組分對單質汞氧化過程的影響規律，探究模擬煙氣條件下低溫等離子體汞氧化的過程機制。結果表明，N2/O2/Hg0模擬煙氣氣氛下NTP單質汞氧化過程中的輸入能量存在最佳值，當輸入能量為240J/L時，Hg0氧化效率可達81％左右。利用OHM方法取樣分析得出NTP作用后模擬煙氣中汞質

4、量平衡，獲得NTP作用后氣相汞形態分布，在輸入能量為240J/L條件下氧化態汞的比例達75％以上。NTP作用下O2產生的O3以及O自由基是與Hg0反應的主要氧化劑，其含量增加促進單質汞的氧化效率提高;CO2部分離解產生O自由基利于Hg0氧化，但是CO2含量繼續增加，NTP體系的還原性大大增強，不利于Hg0的氧化反應;H2O離解產生OH自由基，能夠有效氧化Hg0，但形成的汞的氫氧化物狀態不穩定，極易分解，因此其氧化效率較為有限。在N2/O

5、2/CO2/H2O/Hg0復雜氣氛下，OH自由基會與O3、O自由基發生競爭反應，從而抑制Hg0的氧化。NTP能夠離解NO和SO2產生O自由基，并與Hg0發生氧化反應，但是相比Hg0，未分解的NO、SO2與O自由基發生競爭反應，抑制Hg0的氧化效率。復雜煙氣氣氛下，由于NO與活性自由基的反應速率較大，因此NO對O3以及O自由基氧化Hg0反應影響較大;由于SO2與活性自由基的反應速率較低，其對于Hg0氧化過程的影響相對較小。
　　其次

6、本文采用介質阻擋放電低溫等離子體(DBD-NTP)耦合鈣基吸附劑脫除模擬煙氣中單質汞，研究鈣基吸附劑種類及耦合方式、輸入能量以及O2濃度對單質汞氧化脫除的影響規律。通過對吸附后的鈣基吸附劑進行升溫熱解脫附以及X射線能譜分析，探討N2/O2氣氛下低溫等離子體中間耦合鈣基吸附劑汞氧化脫除過程的機制。結果表明，單純CaO和CaCl2對單質汞的物理吸附效果很差，但是能夠有效吸附經NTP氧化后形成的汞化合物，并且CaCl2相比CaO對氧化態汞的吸

7、附性能更強。采用DBD-NTP耦合鈣基吸附劑氧化脫汞方式效果更為優越，當輸入能量為120J/L時，DBD-NTP耦合CaCl2方式下Hg0的脫除效率數分鐘內接近100％，并且能夠保持較長穩定時間。在DBD-NTP耦合鈣基吸附劑氧化脫汞過程中，除了發生氣相氧化反應外，已形成的汞氧化物通過提供一定的活性位，可發生表面誘導反應進一步強化Hg0的氧化及吸附。此外，當鈣基吸附劑為CaCl2時，NTP還能夠激發Cl元素參與到Hg0的氧化過程，進一步