激光高辨光譜和分子系統的動力學研究.pdf

1、中國科學技術大學博士學位論文激光高辨光譜和分子系統的動力學研究姓名：史強申請學位級別：博士專業：物理化學指導教師：朱清時2000.9.1動力學研究中常常要考慮分子系統隨時間的演化問題我們分別討論了STM引起的Si(100)：H(21)表面H原子脫附中的成對效應，以及如何利用激光場和分子相互作用制備分子局域模振動的問題對于一些較為復雜的系統，例如表面、團簇、大分子和凝聚相體系的動力學研究涉及量子力學的多體問題我們利用一個簡單的模型研究了振

2、動非諧性對表面振動局域化的影響，對于另外一個更加實際的問題一線形分子在4He團簇中轉動能級的計算，我們采用量子蒙特卡洛方法處理，得到了和實驗值相符合的結果本論文第二部分的具體內容如下：第四章討論如何利用強激光場和分子耦合制備局域模振動態，從而達到抑制分子內振動能量轉移的目的抑制分子內振動能量轉移對實現選鍵化學有重要意義，我們的研究表明在適當條件下，可以通過外加激光場和分子相互作用來達到上述目的在第五章討論了振動非諧性對表面振動局域化的影

3、響我們使用BosonHubbard模型來討論這一問題，它可以看做是XY。型分子局域模振動的HCAO模型的自然推廣，我們采用變分平均場的方法來處理較高振動態，解決了在高振動量子數時計算非諧性導致的振動局域化的問題近年來，波包動力學方法被廣泛應用于計算分子體系中的含時問題，在第六章里，我們利用這種方法計算了兩個感興趣的問題首先是STM引起的Si(100)：H(2x1)表面H原子脫附的成對效應我們計算的重點在于目前提出的針對閾值電壓以上情況的

4、激發態離解模型中，SiH鍵斷裂速度與分子內傳能速度的快慢關系我們的計算表明，直接離解的模型不能解釋這個體系中H原子脫附的成對效應，因此需要更為精細的模型在這一章里我們還研究了周期勢場中玻色一愛因斯坦凝聚體造成的空間光柵效應這里需要求解非線性的GrossPitaevskii方程，我們使用了虛時傳播的波包動力學方法，結果表明，對于所要研究的問題，這是一種準確和高效的m方法在第七章里，我們研究了在光譜實驗中一個較新發現的現象一低溫液體4He團