基于形貌可控氮化碳復合光催化劑的制備及其高效可見光光催化性能.pdf

1、環境污染和能源危機是目前人類面臨的兩大突出問題，合理解決這兩大問題是實現和諧社會可持續發展以及實現中華民族偉大復興的基礎。半導體光催化是一種近代新生技術，不僅能利用太陽光催化氧化廢水中的有機污染物、凈化空氣中的有害氣體，還能模仿植物光合作用將低密度太陽能轉化為高密度化學能，并且無溫室氣體CO2釋放，對凈化環境和解決能源危機具有潛在應用價值。然而，以TiO2為代表的傳統半導體光催化劑存在著諸多弊端，如光譜響應低、光利用率低、量子效率低和易

2、失活等，從而嚴重制約了光催化技術的發展。
　　g-C3N4材料因制備方法簡單、原材料廉價和具有可見光催化活性而備受人們關注。然而，由三聚氰胺高溫聚合得到的g-C3N4是一種多層狀的體相結構，活性位點數少、光生載流子復合速率快和傳質阻力大等缺點，嚴重抑制了其光催化活性。為此對g-C3N4材料進行改性顯得十分必要。本文從半導體形貌控制、雜多酸摻雜、貴金屬修飾、構建半導體異質節等方式來增強材料的光譜響應、提升光生載流子的分離傳導速率、抑

3、制光生載流子的復合速率、降低催化反應的傳質阻力，從而提高材料的量子效率。同時，本文對催化劑的制備、催化材料的表征、催化反應進行了詳細的探究。主要包括：
　　1、首次利用淬火技術成功合成出氮化碳納米管（C3N4 NTs），結果表明C3N4 NTs對光催化降解持久性有機污染物和光劈裂水產氫表現出了較高的催化活性，并且管形貌能有效降低催化反應的傳質阻力。
　　2、以氮化碳納米片和磷鎢酸為原材料，首次采用溶劑熱處理方式合成出H3PW

4、12O40/C3N4 NTs；研究表明，反應過程中氮化碳片結構上的氨基被羥基所取代，羥基聚合是納米片卷曲成納米管的主要原因；在對甲基橙（MO）和鄰苯二甲酸二乙酯（DEP）礦化實驗基礎上，進一步推導出了一套詳細的催化降解機理。
　　3、采用一步溶劑熱處理法，成功制備出Pt/C3N4 NTs復合材料；并將所合成的復合材料應用于光催化降解有機污染物、光催化劈裂水產氫和可見光條件下同時降解產氫；結果表明，復合材料在催化氧化有機污染物及劈裂

5、水產氫方面均表現出高效的催化活性；同時降解產氫實驗結果表明，以有機污染物為電子犧牲劑的同時降解產氫反應能夠進行。
　　4、在C3N4 NTs的基礎上，以酚類物質為有機摻雜質，構建TiO2包覆C3N4 NTs的復合材料C/X-TiO2@C3N4 NTs（X=N、Cl、F），并探究了構建中間帶隙對同時降解產氫性能的影響；在前期同時降解產氫工作的基礎上，以羅丹明B（RB）為電子犧牲劑，探究了有機污染物濃度對光催化同時降解產氫性能的影響；

6、研究表明以50 ppm RB為電子犧牲劑時，產氫量和底物降解率都最高。
　　5、采用HCl和乙二醇（EG）共同處理三聚氰胺法成功制備出多孔氮化碳（pg-C3N4）；研究結果表明，孔結構有利于提高材料的光吸收能力、延緩光生載流子復合，從而提高量子效率；pg-C3N4-(EG+HCl)材料對復合酚類廢水具有較好的催化活性，在復合廢水的處理方面具有較大的參考價值。
　　6、為進一步提升材料的光催化活性，采用光還原沉積方法將Pt顆粒