電化學法制備石墨烯和短碳納米管及其電化學性能研究.pdf

1、電化學法剝離制備石墨烯具有綠色環保、簡單快捷、可控性強、易于實現規?；苽涞葍烖c吸引了一批科學家的關注，并開展了比較系統的研究。與氧化還原法相比，電化學剝離法在制備低含氧官能團的石墨烯上具有不可比擬的優勢，但所制備的石墨烯片層仍普遍較厚，單層或少層石墨烯含量較低，造成該情況的一個主要原因是電解過程中石墨的過早脫落。為解決該問題，本論文開展了在限域條件下電化學剝離制備石墨烯的研究，以防止石墨的過早脫落，使石墨充分插層、剝離，進而提高少層石

2、墨烯含量。此外，由于酸體系強的氧化性導致得到的石墨烯含氧官能團含量高，本文在堿體系中進行電化學剝離以獲得較高質量的石墨烯，并將得到的石墨烯制成透明導電薄膜，測試其導電性和透光率等性能；同時將制得石墨烯和氧化石墨(GO)復合，測試復合材料的電容性能。在此基礎上，開展了電化學法截短碳納米管(CNT)的研究，并對截短的CNT產物進行結構與性能表征；進一步將截短的CNT和氧化石墨復合，測試其電容性能。
　　本研究主要內容包括：⑴以固體石蠟

3、包裹石墨片并保持底端開口，底端石墨片與電解質接觸并參加反應，在此反應過程中，包裹的石蠟起到限域的作用。采用氫氧化鈉溶液作為電解液，研究不同電壓，不同電解液濃度等條件對制備石墨烯質量的影響，確定了制備石墨烯的最優條件。通過對所制備石墨烯的SEM、TEM、掃描探針顯微鏡(AFM)圖分析，證明得到了具有孔洞結構、片層大且薄的石墨烯片；對剝離產物的Raman圖和FTIR圖分析，證明所得的石墨烯片含有較少的含氧官能團。⑵將高氧化程度的氧化石墨溶液

4、和制得的石墨烯分別按質量比為10:1和10:3的添加量在超聲波細胞粉碎機中超聲處理。結果表明石墨烯和GO沒有實現很好的復合，同時對GO及復合材料的電容進行測試，復合材料的電容值比原料GO的電容值低。將剝離得到的產物采用自組裝成膜和抽濾成膜的方法制備石墨烯透明導電薄膜。對制得的薄膜進行SEM分析，結果表明，自組裝成膜法得到的石墨烯膜不連續、方塊電阻較大。抽濾成膜后，得到厚度不同的石墨烯薄膜，利用石墨烯的疏水性，將膜轉移到石英基底上，通過對

5、SEM圖的分析可知膜的連續性較好，抽濾成膜法獲得的膜連續性較好，方塊電阻經過500℃退火處理后為3.7 kΩ/□，透光率為67.2％。⑶采用上述剝離石墨烯的條件，電化學法截短多壁碳納米管(MWCNT)，并對產物進行表征。由產物的SEM圖和TEM圖分析可知MWCNT被截短，但是得到的截短產物長度的均一性有待提高。通過對產物的Raman圖和FTIR圖分析可知得到的截短產物含氧官能團較少。⑷將高氧化程度的氧化石墨溶液和MWCNT按10:1和1

6、0:2的質量比進行超聲處理，對復合材料進行表征。SEM結果表明，MWCNT很好的分散在GO的層間，復合材料的電容值也有所提高?；诖?，將GO和截短的MWCNT(JMWCNT)按質量比10:0.2，10:0.5和10:0.8進行超聲復合。對復合材料SEM圖分析可知JMWCNT均勻分散在GO層間，復合材料的XRD圖表明隨著JMWCNT添加量的增加，復合材料的導電性增強。N2吸脫附曲線及孔徑分布表明，當JMWCNT的添加量增加時，復合材料的介