鈀基納米材料的可控合成及其小分子催化性能研究.pdf

1、備受世界關注的納米材料是多學科交叉的國際前沿研究領域。本論文綜述了納米材料的最新研究進展，概括了納米材料的最新分類、最新的制備手段以及在新的研究領域的應用?；趯σ陨蟽热莸姆治?，本論文以近幾年來一直備受人們關注并倡導的環境友好，經濟，節能的化學反應目標為出發點，選擇了有應用前景的鈀基納米材料為主要研究內容，探究了溶劑、非貴金屬以及結構獨特的氧化物載體對Pd基納米材料的合成、負載量以及性能等方面的影響，得到了一些有意義的結果。論文主要開展

2、了以下幾部分的研究工作:
　　一、羥基數目不同的醇對Pd/XC-72催化材料的合成以及催化性能的影響。我們通過常見的濕化學法，分別用乙醇、乙二醇、丙三醇作溶劑，以經濟環保的碳顆粒（XC-72）為載體，少量谷氨酸作螯合劑，氯化亞鈀溶液作為活性金屬源，一步溶劑熱分別得到三種不同的Pd/C納米材料;接著對所合成的三種催化劑Pd/XC-72(EA)，Pd/XC-72(EG)，Pd/XC-72(GI)進行苯甲醇氧化測試，結果發現，具有多羥基

3、的丙三醇作溶劑得到的Pd/C納米材料擁有最好的催化活性;Pd/XC-72(EG)次之，Pd/XC-72(EA)最差。進一步對所得樣品進行了XRD、TEM等表征，結果表明丙三醇作溶劑合成的Pd/C催化劑與另外兩種催化劑相比具有較高的金屬負載量、較好的分散性以及較小的適于催化的金屬粒徑，這些可能是其催化性能最好的原因。
　　二、摻有非貴金屬Cu的Pd基納米材料的合成及其催化CO氧化性能研究。以便宜易得的碳顆粒為載體，溶劑熱法一釜合成了

4、不同比例的PdCu雙金屬合金催化劑，并且經同樣的制備方法分別合成了單金屬催化劑Pd/XC-72和Cu/XC-72，樣品的后續處理采用冷凍干燥法干燥所制備的所有催化劑，得到了疏松無凝結、分散性好、粒徑小的PdCu/XC-72合金催化劑。通過對所得樣品一系列物理化學表征和催化性能測試，可以得出含有貴金屬Pd的PdCu合金催化劑和單質Pd/XC-72催化劑均對CO氧化表現出了很好的催化性能。綜合催化劑各項物理化學性質，以減少貴金屬用量為基準，

5、則是比例為1∶3的合金催化劑PdCu/XC-72為最優催化劑;此外測試分析結果還表明，非貴金屬Cu的加入改變了Pd面心立方結構的晶面構成，同時還有利于Pd的分散和負載，改善其催化活性位點;而Pd的存在同樣有助于Cu的還原和負載;兩種金屬相互促進，與載體共同作用形成了性能更好的合金材料。
　　三、納米PdCu/花狀NiO(PdCu/F-NiO)的合成及其CO催化氧化性能。我們以常見的表面活性劑十六烷基三甲基氯化銨(CTAC)作為結構

6、導向劑，Ni2+為中心金屬離子，尿素溶液為沉淀劑，低溫合成出分散性好、由9nm厚的納米薄片組裝構成的花狀Ni(OH)2·xH2O。以這種花狀Ni(OH)2·xH2O為前驅體，通過空氣高溫煅燒得到構型基本不變的花狀NiO。接著對微米花狀NiO進行了FE-SEM、XRD、TEM以及催化CO氧化性能等測試，結果表明得到的NiO屬于斜方六面體晶系，漂亮的花型結構由表面帶有孔洞的粗糙的約為9nm厚的薄片交錯組裝而成。以制得的單分散的花狀NiO作為