有機金屬苯環復合物的自旋輸運性質.pdf

1、隨著超大規模集成電路的發展逼近極限，摩爾定律已經開始逐步失效。為了應對這一世界性問題，考慮了量子效應的分子電子學得到了蓬勃發展，對分子材料的開發和理論研究吸引了科學家們的興趣。尤其是以石墨烯為首的拓撲絕緣體材料的發現和應用，低維材料得到了人們廣泛的關注。石墨烯、錫烯等二維材料，以及碳鏈、多層茂環復合物等一維材料已經有了許多實驗和理論上的研究。
　　作為低維分子材料，有機金屬苯環復合物具有豐富的結構和性質，雖然早已在實驗中制備出來，

2、但是還缺乏足夠的理論研究。本文運用非平衡格林函數結合密度泛函理論的第一性原理方法研究了有機金屬苯環復合物的電、磁和熱電性質?？紤]從鈧到鈷七種過渡金屬與苯環的復合物（M(Bz)2，M=Sc~Co），并將它們與金納米線連接，形成分子結。按照復合物與納米線的不同接觸方式，我們將分子結分為T型和H型兩種接觸構型。我們利用 GAMESS軟件計算了獨立分子的性質，分子結的性質則用Atomistix ToolKit（ATK）軟件包進行計算。
　

3、　首先我們研究了Fe(Bz)2與金納米線接觸形成的分子結。Fe(Bz)2具有高低兩種自旋態，兩種自旋態之間的能量差較大。通過接觸金電極納米線，發現T型接觸依舊存在兩種自旋態，而 H型接觸則只有一種低自旋態。研究兩種接觸在不同自旋態下的輸運性質發現，H型接觸的I/V曲線是自旋無關的，而T型接觸的I/V曲線則與分子本身的自旋態有關。同時對于T型接觸，在高自旋態下，分子結具有良好的自旋過濾效應以及熱電效應。對比T型接觸高自旋態和低自旋態的電流

4、曲線，我們發現，低自旋態下的電流要明顯大于高自旋態下的電流。通過深入分析，我們發現Fe原子的dxz和dyz電子在輸運過程中起了主導性地位，影響了不同接觸和不同自旋態的輸運性質。
　　然后，我們研究了從鈧到鈷全部過渡金屬與苯環構成的復合物性質。首先計算了這些有機金屬復合物的磁性，發現分子磁性是隨著配位金屬原子序數的增加交替出現的。為了驗證苯環對磁性的影響，我們以Cr(Bz)2為例，計算了苯環間距對磁矩的影響，發現在分子穩定結構附近的

5、苯環間距改變不會對分子磁性產生影響。接下來研究了所有金屬苯環復合物在兩種接觸下形成的分子結的輸運性質，其中 H型接觸具有較高的結構對稱性，H型接觸中自旋過濾效應的出現和分子磁性的出現相一致，同時具有自旋過濾效應的分子結也展現了不同程度的塞貝克效應。計算還發現，當配位金屬原子序數小于錳的序數時，對應的金屬復合物的兩種結構都出現了負微分電阻效應。
　　綜上，我們研究了一系列有機金屬苯環復合物的輸運性質，并討論其多種輸運特性的成因。利用