氨及其衍生物的納米鎳基電化學催化轉化.pdf

1、環境中的氨及其衍生物如尿素、氨基酸等是一類常見的含氮污染物。生物法處理含氮廢水是一傳統的方法、有一定的經濟性，但周期長、受C/N比和濃度限制等缺點，且消耗大量能量。電化學方法直接提供電能達到氧化分解目的，可以有效地、快速處理，但是高昂的成本限制了電化學方法的大規模運用。事實上，含氮廢水中含有化學能，在合適的催化劑作用下，尿素、氨基酸和氨可以發生氧化反應，產生氮氣并釋放電子。通過電化學體系氨和其衍生物轉化為電能或氫能，這樣在處理了污染物的

2、同時回收了能源，即污染物的能源化處理。
　　本論文組裝了以含氮化合物為燃料的電對燃料電池，將儲存在其中的電能直接予以提取。高效穩定的陽極催化劑是電化學體系的關鍵之一，研究制備了非貴金屬Ni/C、 NiCo/C、NiCu雙金屬和NiCu氫氧化物納米線催化劑取代傳統的易中毒的貴金屬鉑基陽極催化劑。利用電子顯微鏡、X射線衍射、X射線光電子能譜、電化學測試等手段對催化劑進行表征，構建了陰離子交換膜燃料電池體系，成功地以尿素（尿液）、氨基酸

3、作為電子供體在陽極自發地發生氧化反應，并以氧氣、六價鉻作為電子受體在陰極進行還原反應，從而將蘊含的化學能直接轉化為電能的同時降解污染物。
　　尿素電池在Ni/C和NiCo/C陽極催化劑作用下分別獲得了1.4 mW cm-2和2.0mW cm-2的最大功率密度。氨基酸電池在陽極催化劑Ni/C和NiCo/C作用下分別獲得了1.9 mW cm-2和3.0 mW cm-2的最大功率密度。在尿液-六價鉻兩種污染物組成的燃料電池中，得到了3.

4、4 W m-2的最大功率密度和1.3V的開路電壓，尿液中的TOC和TN去除率分別為79.2％和78.4％，同時陰極液中Cr(Ⅵ)的去除率達到了93％。電化學表征證明NiCu雙金屬催化劑和NiCu氫氧化物納米線催化劑相比于Ni和貴金屬Pt基催化劑具有更好的催化活性和穩定性，有助于解決氨電氧化技術中陽極催化劑的問題。
　　實驗證明，非貴金屬的納米Ni基催化劑可以很好地作為尿素、氨基酸和氨電化學氧化反應的陽極催化劑，處理廢水同時回收能源