有機分子晶體中載流子的自旋極化.pdf

1、有機半導體材料作為一種新型的功能材料，不僅具有傳統無機功能材料的功能特性，而且制作成本低，易于合成，能夠大面積合成，柔韌性好等優勢。有機半導體具有無機半導體一樣豐富的電學，光學特性。使得它在有機發光二極管(Organic light emitting diode)，有機光伏電池(Organic photo voltaic)等應用方面具有廣闊前景，特別是有機發光二極管已經在日本，韓國等一些國家得到大規模生產。2014年Nobel物理學獎也

2、授予了Akasaki，Amano and Nakamura在藍光LED方面的工作。白光能夠以新的方式合成出來，相比以往的發光器件，具有更持久更有效的轉化。在節約資源和能源的角度做出重大貢獻，給人類照明業帶來一場變革。近年來，在磁學方面發現的有機磁場效應(Organic magneticfield effect)，使得人們對它在磁學方面的應用具有很大信心。
　　有機磁場效應的實質是來源于電子的自旋屬性。因而有機半導體在自旋電子學方面

3、的應用得到人們的廣泛關注和研究，并取得了重大進展。例如有機功能材料中的自旋產生、輸運、儲存，及探測等越來越豐富的物理實驗現象出現，以及與其相應的內在物理機制的研究。有機自旋電子學研究包含兩個領域:一是人們為了尋求具有物理特征（電，磁，光）更明顯的功能材料而形成的與化學交叉的有機功能材料方向。二是與物理交叉的自旋電子學。這些材料不僅具有潛在的實用價值，也具有深遠的基礎研究意義，成為軟材料科學的重要研究課題之一;同時自旋電子學是對電子學的重

4、大延伸，使得電子學具有更廣闊的發展前景。十幾年來，自旋電子學的發展不僅引起如高密度存儲器這類重大應用性器件的出現;同時對基礎物理的革命也功不可沒，例如一些新物理現象或概念的出現（自旋流、自旋壓、自旋整流、自旋霍耳效應等）。二者結合，便形成了有機自旋電子學(Organic Spintronics)這一門新的學科，探討研究有機功能材料在自旋電子學領域的潛在應用價值，及其重要的基礎研究價值。
　　對于有機自旋電子學的研究，目前主要關注兩

5、類結構器件，一類是含有磁性電極的有機器件，如La1-xSrxMnO3/T6/La1-xSrxMnO3和Co/Alq3/La1-，SrxMnO。等器件，主要研究自旋極化電子或者空穴的注入、輸運與自旋探測，體現為器件自旋閥效應。另一類器件是不含有任何磁性元素的有機器件，如ITO/PEDOT/polyfluorene/Ca和ITO/PEDOT/T6/Ca/Al等器件。2004年Francis等人發現通過施加弱磁場(100mT)，有機器件ITO

6、/PEDOT/polyfluorene/Ca室溫下可出現10％以上的磁電阻，而且發現外加偏壓以及有機層的厚度都會影響磁電阻的大小，甚至改變磁電阻的正負。因為無機器件中很難出現這種現象，所以有機磁電阻（OMR）很快引起了物理、化學、電子學和材料界學者的廣泛關注。幾年來對OMR的研究初步發現，它不僅具有巨大的潛在應用價值，而且包含的內容豐富，內部機理更為復雜。有機半導體（器件）不僅存在磁電阻現象，其大小正負可變，而且磁場也會影響器件電致發光

7、(Electroluminescence)、光致發光(Photoluminescence)以及光電流(Photoelectric current)等效率，即它們都存在不同程度的強磁響應現象。施加磁場前后，器件性能（信號）的相對變化，我們把這些現象統稱為有機磁場效應。有機磁場效應(OMFE)是當前有機功能材料和器件研究的熱點，物理學工作者對于施加弱磁場產生的強響應機理的探索更是的有極大興趣。
　　對于有機磁場效應的理論解釋出發點主要

8、基于有機材料本身具有的特性:一是它的超精細相互作用以及自旋-軌道耦合都比較弱，因而與無機材料相比，有機材料中載流子具有較長的自旋弛豫時間。因而它被認為是自旋極化輸運的理想材料;二是有機半導體具有較強的電子-晶格耦合作用，使得它的載流子不同于無機半導體。有機材料中的載流子主要是孤子，極化子等一些自陷束縛的準粒子，因而它們的電荷自旋關系更復雜。正是有機半導體的這些特性更加豐富了自旋電子學。在有機半導體中小分子晶體常被用于有機場效應中的中間層

9、。因為小分子晶體材料具有良好的剛性和分子對稱性，并且整個分子就是一個共軛體系。在實驗操作上它們比較容易形成有序的薄膜。正是小分子晶體的有序性使得它有利于載流子的傳輸，即有比較大的遷移率。
　　本論文主要基于有機小分子的TO模型，考慮由于雜質，溫度等因素會引起自旋的反轉，在哈密頓量中引入自旋反轉強度。然后研究反轉強度對于載流子自旋極化的影響以及近程的電子-電子相互作用對載流子自旋極化（磁矩）的影響。論文的研究內容和結果如下:

10、　　1.當給分子晶體中注入一個電子時，形成一個極化子，在不考慮自旋反轉效應的情況下，它的自旋是完全極化，即磁矩為1?？紤]電子在格點上的自旋反轉時，自旋反轉的強度越大，極化子的磁矩會越小。并且自旋反轉強度達到某個臨界值時，極化子磁矩會突然降為零。當進入兩個不同自旋的電子時，形成了雙極化子。自旋反轉強度對于雙極化子是沒有影響的，因為雙極化子內存在兩個自旋相反的電子，它們的磁矩始終為零。
　　2.由于自旋反轉效應的存在，使得磁矩的變化與