介質阻擋放電和火花放電轉化甲烷的研究.pdf

1、隨著石油資源的日益枯竭和環境問題日益嚴重，以CH4為原料生產化學品的新途徑越來越受到國內外學者的廣泛關注。本文主要進行低溫等離子體甲烷轉化制高碳烴和甲烷重整制合成氣的研究，并重點對比了介質阻擋放電和火花放電兩種放電形式對于甲烷轉化的差異。得到如下結果和結論:
　　在甲烷轉化制高碳烴的研究中，介質阻擋放電條件下產物分布范圍較廣，主要產物為C2H6、C3H8和C4H10飽和烷烴，選擇性分別為46.9％、23.4％和14.2％,系統考察

2、了進料流量、放電功率、放電間距、填充介質對甲烷轉化率和產物選擇性的影響，結果表明減小甲烷進料流量、提高放電功率、減小放電間距、填充小顆粒介質均能夠提高甲烷轉化率，并在一定程度上調節產物分布?；鸹ǚ烹娹D化甲烷所得的主要產物為C2H2，其選擇性超過95％，但是火花放電積碳快，放電穩定性較差;通過添加H2、N2、 Ar、He、O2和NH3等添加氣得出:H2、He和NH3對C2烴的分布具有一定調節作用，O2對CH4沒有氧化偶聯作用，但它可通過生

3、成CO而顯著影響產物分布;Ar、He、H2會提高甲烷火花放電的轉化能量效率，O2、 N2和NH3會降低CH4火花放電的轉化能量效率;添加H2和O2能夠延緩積碳速度，提高放電穩定性，相比之下，O2添加氣對改善放電穩定性的效果最好。最后通過產物分析和發射光譜(OES)數據，推斷出介質阻擋放電和火花放電轉化甲烷可能的活化途徑。
　　甲烷轉化制合成氣的研究中，在反應物的轉化率和合成氣(CO+H2)產物選擇性方面，火花放電都要優于介質阻擋放

4、電。CH4-CO2火花放電制合成氣時存在反應器積碳問題，反應不能長時間穩定進行，添加O2能夠徹底擺脫CH4-CO2火花放電制合成氣時的反應器結炭問題，而且CH4-O2-CO2三組分氣體火花放電制合成氣方法能通過改變三種反應氣體的進料比例而靈活調節產物H2/CO比。在CH4流量20 mL/min、O2流量10mL/min、CO2流量12.38 mL/min、注入功率為28W的條件下進行的CH4-O2-CO2火花放電連續運轉實驗，在所考察的