多孔石墨烯-氧化物復合材料制備及電化學性能研究.pdf

1、石墨烯具有獨特的二維結構及優異的理化性質，是一種具備巨大應用潛力的新型納米碳質材料。然而單一的石墨烯材料很難充分滿足各個領域的應用需求，且石墨烯片層容易堆疊和團聚，制約了其實際應用的發展。通過摻雜、改性、組裝和復合等手段制備石墨烯衍生物及石墨烯納米復合物等石墨烯基材料可以豐富并優化石墨烯的性質，拓展并提升石墨烯的性能，對于促進石墨烯的實際應用具有重大意義。作為一種新型石墨烯衍生物，多孔石墨烯以其二維片狀結構、超高比表面積、開放的能帶間隙

2、、豐富的活性位點等特性吸引了研究者的很大關注。本文以多孔石墨烯為研究對象，證實了催化氧化法及氫氧化鉀活化法對石墨烯片層的造孔作用，發展了多種二維及三維多孔石墨烯基材料的制備方法，在此基礎上研究了多孔石墨烯的形貌調控及合成機理，對產物，尤其是通過催化氧化法得到的多孔石墨烯/金屬氧化物復合材料作為氧還原催化劑、超級電容器電極材料、鋰離子電池負極材料、鋰硫電池正極材料的應用表現進行了系統探討。
　　采用一步原位造孔方法制備了多孔石墨烯/

3、Mn3O4片狀復合物材料，該材料以毗鄰分布的顆粒和孔洞為結構特征。以氧化石墨烯和高錳酸鉀為前驅體，利用催化氧化法同步完成石墨烯片層的造孔及復合，石墨烯片層上毗鄰的孔洞和顆粒的密度和大小可以通過改變熱處理溫度、時間或錳前驅體的用量調節。研究也證明孔的形成與氧化石墨烯中含氧官能團密切相關，相對應的，將氧化石墨烯換作石墨烯為前驅體，同樣的過程很難得到多孔石墨烯。復合物中孔洞和顆粒成對毗鄰分布，組分間存在很強的相互作用，這一特殊結構促進了電解液

4、及氧氣的擴散，利于Mn3O4電化學活性的發揮，因此多孔石墨烯/Mn3O4納米復合物作為氧還原催化劑及超級電容器電極材料均表現出優于無孔的石墨烯/Mn3O4納米復合物的性能，顯示了毗鄰孔與顆粒的引入對石墨烯復合物電化學性能的明顯提升作用。
　　進一步將片層造孔方法引入三維結構的石墨烯基宏觀體，得到兼具片層孔和片間孔的石墨烯基三維材料。將水熱法與氫氧化鉀活化法相結合，制備得到了片層多孔的活化石墨烯宏觀體材料；從組成、結構和性能優化的角

5、度導向性設計并制備了片層多孔石墨烯/Fe2O3三維納米復合材料，這一復合材料在組成上包括了多孔石墨烯和Fe2O3納米顆粒兩種電活性物質，在結構上結合了片層多孔、片間孔道及片與顆粒的復合等特點，在性質上兼具了高電子離子傳輸效率、多電化學活性位點、高電化學反應活性等優勢，在氧還原催化劑及鋰離子電池、鋰硫電池等領域有著很好的應用表現。
　　利用化學組裝方法得到了石墨烯/錳復合水凝膠，對凝膠的形成機制及凝膠的形成與體系蒸發速率之間的關系做