新型烯烴聚合負載催化劑的合成.pdf

1、本文通過分子設計制備了一系列新型吡咯單亞胺類化合物，將其作為配體與后過渡金屬Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)進行配位作用，得到了一系列后過渡金屬配合物;采用水熱晶化法制備Beta沸石，將其作為載體，探索了配合物在Beta沸石上的負載。該類負載型的合物有望在烯烴聚合的非均相催化領域發揮重要作用。
　　以正硅酸乙酯及偏鋁酸銨為硅鋁源，四乙基氫氧化銨為模板劑，在物料配比為TEA+/SiO2=0.3，Na2O/SiO2=0.035，H2O/SiO2

2、=7-15，SiO2/Al2O3=25-70，陳化時間為3h，140℃晶化3d得到了晶相完整、結晶度較高的Beta沸石原粉;為適應其作為載體的需要，對合成出的Beta沸石原粉進行銨交換、焙燒等處理，發現先進行銨交換再進行程序組合升溫焙燒(250℃-550℃)的處理方式能夠有效地保留Beta沸石結構的完整性，得到適合的Beta沸石載體。
　　以2-乙?；量┡c一系列芳香胺為原料在微波作用下發生反應，合成出了11個吡咯單亞胺類化合物(

3、1a-1k)，通過元素分析、核磁共振、紅外光譜、質譜及X-射線單晶衍射等方法對產物組成及結構進行了表征。測試表明:2-乙?；量┡c芳香胺發生了希夫堿縮合反應，得到了吡咯單亞胺類化合物，并培養了6個配體單晶。以2-乙?；量┡c氯代苯胺為例，討論了其反應機理。
　　將合成出的吡咯單亞胺類化合物作為配體，分別與Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)發生配合作用，發現Ni(Ⅱ)能夠與配體不經過傳統的去質子化處理就可以直接發生配合作用，討論了其反應機理。通