Pd基催化劑在硼氫化鈉電氧化反應中的電化學行為研究.pdf

1、Pd基催化劑在硼氫化鈉電氧化反應中的電基催化劑在硼氫化鈉電氧化反應中的電化學行為研究化學行為研究StudyonElectrochemicalBehaviofPdbasedAnodeCatalyststowardsSodiumBohydrideElectrooxidation學科專業：應用化學研究生：李健指導教師：黃成德副教授天津大學化工學院二零一五年五月摘要直接硼氫化鈉燃料電池（DBFC）作為一種新型的化學電源，具有燃料易儲存與運輸、無

2、陽極催化劑的CO中毒現象、理論開路電壓高、較高的功率密度和工作溫度低等優點，受到了研究人員的廣泛關注。DBFC在便攜式電源領域有著廣闊的應用前景，然而要實現其商業實用化還需進一步的深入研究。如何開發設計高催化活性、低成本和高選擇性的陽極催化劑，從而提高NaBH4電氧化反應動力學速度，同時降低水解反應程度，是DBFC陽極催化劑研究的主要目標，也是實現DBFC商業化的關鍵問題。針對DBFC存在的問題，本論文制備了不同原子比的PdAgC和Pd

3、FeC催化劑，并研究了它們在硼氫化鈉電氧化反應中的電化學行為。主要研究內容如下：1.采用化學還原法制備了PdC催化劑，并通過循環伏安和計時電流法分別研究了掃描速度、電解液的組成、溫度、載體及催化劑制備方法對硼氫化鈉在PdC上的電化學行為的影響，結果表明它們對硼氫化鈉電氧化反應動力學速度和反應機理均有不同程度的影響。2.室溫下采用化學還原法分別制備了PdC、Pd67Ag33C、Pd50Ag50C和Pd33Ag67C催化劑，并考察了它們對硼

4、氫化鈉電氧化反應行為的影響。研究結果表明適量Ag的摻雜可以有效降低催化劑的成本，并且具有較高的催化活性和轉移電子數，有利于燃料效率的提高。同時所制備的催化劑金屬納米顆粒均勻地分散在載體碳黑的表面，金屬Ag進入到Pd的晶格中與Pd形成了合金，使得Pd的晶體結構發生了變化，并且晶粒尺寸和PdOads含量是影響催化劑活性的重要因素。3.在80℃下采用化學還原法分別制備了PdC、Pd67Fe33C、Pd50Fe50C、Pd33Fe67C、FeC

5、催化劑。研究結果表明在硼氫化鈉電氧化反應中PdFeC單位質量Pd的峰電流均顯著高于PdC，其中Pd33Fe67C催化劑的活性和穩定性都較高，適量Fe的摻雜有利于表觀轉移電子數的提高。所制備的PdFeC催化劑中有一定量的Fe3O4，Pd33Fe67C催化劑金屬納米顆粒均勻地分散在載體碳黑表面，它含有Pd、Fe、O和C四種元素，其中Fe與Pd的原子比為2.02:1，該比例與實驗時的投料比基本吻合，其中Pd主要以零價態存在。關鍵詞：關鍵詞：直