M-TiO2(M=Pt、Ru、Pd)納米管陣列的制備及光電催化性能研究.pdf

1、環境污染及能源枯竭是人類生存和社會發展中面臨的兩大世紀難題。納米半導體材料和納米技術的問世為人類迎接這兩大挑戰指引了新方向。TiO2因其優異的物理化學穩定性、廉價易得等特點在光電轉換和催化領域引起了廣泛關注。其中，TiO2納米管作為TiO2最常見的一種形式，具有比表面積大、催化效率高、物化性質穩定等優勢，被廣泛應用于燃料電池的催化電極和CO2還原領域中。然而，由于TiO2本身對可見光利用率不高、導電性差、電子和空穴容易復合，所以依靠單純

2、的TiO2并不能很好的實現以上目標。本文著眼于TiO2的改性研究，先后采用石墨烯和貴金屬修飾，并將其應用于甲醇氧化和CO2光電還原中。主要研究內容具體如下：
　　(1)采用陽極氧化法在柔性鈦絲上成功制備了排列有序、孔徑長度均一的TiO2納米管（TiO2NTs），煅燒晶化后作為工作電極在三電極體系中通過脈沖電沉積技術在氧化石墨溶液中制備TiO2NTs/石墨烯復合材料RGO-TNTs。繼續以RGO-TNTs為工作電極，以三氯化釕和氯鉑

3、酸為電解液，采用多電位階躍法制備出粒徑約為5nm的PtRu雙金屬材料。通過控制沉積循環次數來調控PtRu的沉積量。分別探究了Pt/Ru比為1:0，1:1，1.25:1，1.5:1，1.75:1，2:1時所得材料對甲醇的電催化氧化，通過對比分析，選出最佳Pt/Ru摩爾比。
　　(2)以三氯化釕和氯鉑酸的混合溶液為電解液，采用多電位階躍法制備出了比傳統PtRu粒子大的粒徑為50nmPtRu-alloy-RGO-TNTs的合金材料。通過

4、TEM和SEM對其表面和內部形貌做了表征，通過元素分布圖、EDS等分析了PtRu-alloy-RGO-TNTs的元素組成。以PtRu摩爾比為1.25:1時的PtRu-RGO-TNTs和混合沉積得到的PtRu-alloy-RGO-TNTs兩種材料為研究對象，對比分析兩者對甲醇的催化氧化性能以及其它電學特性。探究石墨烯對PtRu-alloy-RGO-TNTs特性的影響，并對溫度對復合材料催化活性和穩定性的影響作了系統分析并確定最佳工作溫度為

5、70℃。
　　(3)以PdCl2為電解液，以制備的RGO-TNTs為工作電極在三電極體系中成功制備了Pd-RGO-TNTs復合材料。為了探究催化劑的光電特性，展開了對其漫反射、光電流、熒光、交流阻抗等實驗，實驗結果顯示，Pd-RGO-TNTs復合材料展現出良好的光電特性。催化劑在光電共同作用下成功將CO2還原為CH3OH、C2H5OH，產量分別為1624 nmol/cm2?hr，536 nmol/cm2?hr，在控制CO2濃度的同