Ni基催化劑上合成氣甲烷化反應的研究.pdf

1、合成氣甲烷化作為煤制氣技術之一,近年來頗受人們關注;高活性、高選擇性及高穩定性催化劑的研究對該反應有很重要的理論意義及應用價值。本文主要研究復合載體中不同ZrO2含量、不同活性組分負載量、不同助劑及含量對Ni基催化劑在合成氣甲烷化反應中的催化性能的影響,考察催化劑的穩定性,探究反應工藝條件對該催化劑的影響。催化劑的活性測試在固定床反應器中進行,反應條件T=300~650℃,P=0~2.0MPa(表壓),GHSV=5000~15000h-

2、1,H2/CO=1~3。采用N2吸附脫附、X射線衍射(XRD)、H2程序升溫還原(H2-TPR)、H2化學吸附、熱重分析(TG)及掃描電鏡(SEM)等對反應前、后催化劑進行了表征分析。主要研究內容及成果如下。
　　(1)研究不同ZrO2含量復合載體ZrO2-Al2O3、不同Ni負載量催化劑的甲烷化催化性能。結果表明,當Ni負載量為20wt％,復合載體中ZrO2含量為40wt%時,催化劑表現較高的催化性能。通過對催化劑的穩定性評價及

3、積碳分析,發現ZrO2的加入顯著提高了催化劑的穩定性、抗積碳性能及抗燒結性能。
　　(2)研究不同助劑(La、Co及Nb)、助劑含量對Ni/ZrO2-Al2O3催化劑的甲烷化性能的影響。研究結果發現,La的加入對反應的催化性能改善效果顯著。當La的添加量為4wt%時,催化劑不僅表現較高的催化性能,還表現了良好的穩定性。表征結果表明,加入La后催化劑上的積碳量較少,反應前后Ni晶粒尺寸變化很小。
　　(3)對上述改性的催化劑進