二維過渡金屬硫化物的光學性質與電化學性質探討.pdf

1、二維層狀過渡金屬硫化物因其獨特的電子結構和相應的物理、化學性質而備受關注，成為當前材料研究的熱點之一。本論文采用基于密度泛函理論的第一性原理計算、多體微擾GW方法以及Bethe-Salpeter方程分別研究了體相和單層二硫化鉬的電子結構與光學響應以及二硫化釩的電子結構等基本性質，并在此基礎上探討了二維過渡金屬硫化物在光學領域以及二次電池中的潛在應用。論文主要包括以下內容:
　　(1)我們以體相二硫化鉬材料作為研究對象，通過GW方法

2、和Bethe-Salpeter方程計算了體相二硫化鉬的介電函數和折射率等光學性質。我們確認了體相二硫化鉬作為典型單軸晶體的特性:體相二硫化鉬在低能端，包括整個可見光區域存在很大的各向異性，其各項異性參數的平均值達到2.5以上;通過解析麥克斯韋方程組，我們分析了電磁波從各項同性介質到體相二硫化鉬的傳播過程。我們發現體相二硫化鉬由于其自身的各向異性因而能夠強烈地調制電磁波的傳播，使得電磁波在入射角從0到90度范圍內都可能產生負折射現象。這是

3、首次在體相二硫化鉬中發現此現象。接著我們使用有限時域差分算法研究了電磁波在體相二硫化鉬中發生負折射現象的效率。對于厚度為0.1微米的體相二硫化鉬樣品，我們計算發現約59.5％的入射光發生了負折射撒。本項研究表明層狀二硫化鉬材料能夠有效地實現光的負折射，從而指出了二維過渡金屬硫化物在光學領域一個新的研究方向。
　　(2)我們探索并提出了一種基于單層二硫化鉬的應變傳感器技術。利用GW方法和Bethe-Salpeter方程，我們系統研究

4、了由應變所導致的單層二硫化鉬光學性質的改變。施加線性拉伸應變可以調諧單層二硫化鉬的光學性質，得到準線性的反射率紅移譜?；诰€性移動的特性，我們設計制作了新型單層二硫化鉬可調諧反射式光柵。對這種反射式光柵施加應力能夠改變單層二硫化鉬的反射率，從而引起衍射屏上一級衍射光強度的重新分布。我們成功計算了衍射屏上一級衍射光強度的分布。通過對一級衍射光強度分布的分析可以最終確定材料所受的應變大小。我們的研究表明這種單層二硫化鉬可調諧反射式光柵能夠作

5、為一個簡易的、遠程的測量柔性電子器件應變的設備裝置。
　　(3)我們初步討論了一類新型二維過渡金屬硫化物二硫化釩在二次電池中的應用。利用密度泛函理論，我們研究了單層及體相二硫化釩作為負極材料應用與鋰和鈉離子電池時的吸附能和擴散系數。我們的計算表明，以二硫化釩作負極材料的二次電池能夠實現較低的輸出電壓和高達466毫安時/克的電池容量。相比體相二硫化鉬，以體相二硫化釩作負極材料的鋰和鈉離子電池的擴散系數要分別高出三和七個數量級。另一方