合成氣完全甲烷化流化床反應器及催化劑研究.pdf

1、中國的能源結構以及日益嚴峻的天然氣供給需求決定了煤制合成天然氣的必要性。合成氣完全甲烷化是煤制天然氣的關鍵技術之一。本文主要研究流化床反應器內的完全甲烷化過程。本文以在流化床中有廣泛應用的球形γ-Al2O3為載體，制各了適用于流化床工藝的鎳基單金屬催化劑和鎳鐵雙金屬催化劑，并考察這兩種催化劑在固定床微型反應裝置和內徑50mm的流化床反應器內的催化行為。采用氫氣穩態示蹤技術，研究流化床內的氣體混合行為，通過添加內構件嘗試改善流化床內的氣體

2、返混。主要結論如下:
　　 (1)考察了活性組分含量對催化性能的影響。單金屬催化劑最佳的鎳負載量為15wt％，適宜的甲烷化溫度是300℃～450℃，CO轉化率接近99％、CH4選擇性為97％;對于固定鎳負載量為15wt％的鎳鐵雙金屬催化劑，鐵含量對催化劑活性的影響與溫度有關;當反應溫度低于350℃或反應壓力高于20atm時，鎳鐵雙金屬催化劑具有較高的甲烷選擇性，優于鎳基單金屬催化劑。
　　 (2)增大反應壓力對提高催化性

3、能作用明顯。相同溫度壓力條件下，15％Ni/γ-Al2O3在固定床中的CH4選擇性比其在流化床中的結果高10％。
　　 (3)流化床內流化狀態為鼓泡流態化，反應效果與催化劑使用量、顆粒大小、氣速有關。
　　 (4)當氣速高于0.10m/s時，流化床內存在較為嚴重的氣體返混。
　　 (5)針對抑制流化床內氣體返混的的要求，設計了2種多層多孔板內構件，初步的實驗結果表明，多層多孔板內構件對抑制氣體返混行為的規律性不太