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文檔簡介
1、甲烷催化部分氧化制合成氣具有反應速度快、能耗低、設備投資小及產品中H2/CO摩爾比接近2.0等優點,是甲烷利用的有效途徑之一。本論文在本課題組前期工作的基礎上,采用TPR、XRD、TEM、TG、BET及活性評價等手段,分別對甲烷部分氧化制合成氣Ni/MgO-CeO2-CaO-Al2O3催化劑的制備條件及反應工藝條件進行了較為系統的研究。 研究結果表明,隨焙燒溫度的升高,催化劑中鎳物種與載體作用逐漸增強。雖然焙燒溫度提高會使催化劑
2、比表面降低,但由于尖晶石結構的形成,其熱穩定性會明顯提高,將有利于抑制催化劑在反應過程中因燒結而失活的可能性。與低溫焙燒的催化劑相比,高溫焙燒的催化劑仍表現出良好催化反應性能,并具有相對較好的穩定性,反應過程中床層的熱點溫度相對較低。950℃是較為適宜的焙燒溫度。 采用浸漬法、干混法、濕混法及溶膠—凝膠法并經950℃焙燒的催化劑研究結果發現,濕混法制備的催化劑的還原溫度相對較低,該方法不僅簡化了催化劑的制備工藝,催化劑還具有較佳
3、的催化反應性能。 與γ-Al2O3相比,采用MgAl2O4為載體制備的催化劑仍具有的很好的催化活性和較低的熱點溫度,有利于催化劑的實際應用。 通過對催化劑反應工藝條件的研究發現,催化劑經在與焙燒溫度相同的溫度條件下進行等溫還原性能較佳。對于POM-1催化劑,在氣體空速為4.35×105h-1,加熱爐溫在800℃,CH4/O2比為1.75,Db/Dp=16.7的條件下,甲烷轉化率、CO和H2的選擇性分別可達99%、95%、
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