復合型納米金催化劑制備及其催化環己烷氧化性能的研究.pdf

1、飽和烷烴的選擇氧化，尤其是環己烷的選擇性催化氧化一直是當今催化化學領域最引人注目的研究課題之一，具有十分重要的科學意義和應用價值。但是目前工業上環己烷氧化生產工藝較為苛刻，而反應轉化率仍較低（～4％），選擇性不高（70％～85％），能耗高，污染嚴重。近年來，隨著環境保護要求的提高和能源的日益緊缺，使用環境友好的氧化劑如氧氣、過氧化氫等，設計性能優良的催化劑體系，在溫和條件下活化飽和烷烴碳氫鍵并高選擇性的實現環己烷氧化過程是目前研究者追求

2、的目標。
　　 本論文針對環己烷氧化這一難題，將高活性的納米金負載在TiO修飾的MCM-41載體上，制備出一種新型高效的環己烷分子氧氧化催化劑。該催化劑不僅可以利用MCM-41載體的疏水親油特性、孔道效應來提高環己烷氧化反應中目的產物的選擇性，還可以利用TiO獨特的光催化特性，以及納米金與TiO之間的協同作用，提高催化劑的催化性能。本論文基于TiO的光催化特性，提出了光催化直接還原法制備了復合型納米金Au@TiO/MCM-41催

3、化劑，這種制備方法簡單、可控性強，制備的納米金催化劑活性高。并首次用這類新型復合型納米金催化劑催化環己烷選擇性氧化反應，在無溶劑的情況下系統研究了這類納米金催化劑的催化性能，建立了新的催化反應工藝。
　　 本論文采用光催化直接還原法制備了納米復合型Au@TiO/MCM-41催化劑，并對環己烷選擇催化氧化反應進行了系統研究，結果表明：在150℃、1.0MPa O下，環己烷的轉化率為9.9％，反應總選擇性在90％以上，其中納米金的轉

4、化數高達28854h。通過與其它催化劑的對比，發現用光催化直接還原法制備的Au@TiO/MCM-41催化劑顯示出了最高的催化活性，催化劑中的活性組分納米金起了積極的作用，同時實驗結果還證明催化劑中的納米Au與TiO載體之間存在某種協同作用。
　　 在光照的激發下，納米復合Au@TiO/MCM-41催化劑的活性得到明顯的提高。系統實驗研究結果表明，在120℃，1.0Mpa下反應2.5h，環己烷的轉化率可達到3.6％，總選擇性達到9