金屬卟啉與雜多酸復合型催化劑的制備及其催化性能的研究.pdf

1、金屬卟啉由于其獨特的化學結構，廣泛應用到光助催化、氣敏元件和光信息儲存等領域，最近，金屬卟啉在仿生催化烷烴氧化反應的應用研究中取得了突破性的成果，為其在實際應用中開拓了廣闊的前景。雜多酸是一種通過氧原子橋聯方式進行空間組合的多氧簇金屬配合物，被廣泛應用到石油化工、精細化工、分子剪裁設計和環境友好催化領域。
　　 本論文的主要工作是，首先在溫和的條件下合成了一系列水溶型金屬卟啉即四對(4-三甲銨基苯基)金屬卟啉和釩取代雜多酸(H5

2、PMo10V2O40);再將卟啉、金屬卟啉與雜多酸在水溶液中反應合成一系列金屬卟啉/雜多酸配合物，并利用紅外光譜、紫外光譜、掃描電鏡和電化學等手段對配合物的結構進行表征，結果表明金屬卟啉是以陽離子的形式存在的，雜多酸以陰離子的形式存在，二者同過離子鍵的形式鍵接到一起，這種結構有利于提高有機會屬卟啉在無機材料雜多酸上的結合能力，克服了以往的有機/無機材料中有機活性組分結合不牢靠，容易流失的缺點。最后，將這一系列金屬卟啉/雜多酸配合物作為催

3、化劑應用到苯的羥基化反應中，以過氧化氫為綠色氧化劑，乙腈為溶劑，探討了反應溫度、反應時間、催化劑用量和過氧化氫用量對氧化反應的影響，得出了此反應體系的最佳工藝條件為：苯1.00ml，過氧化氫1.61ml，反應溫度60℃，反應時間4h,催化劑用量0.30g。在此反應條件下考察了一系列金屬卟啉/雜多酸催化劑的催化性能，發現所用的催化劑對苯羥基化催化氧化的催化活性次序為：鐵卟啉/釩取代雜多酸＞錳卟、啉/釩取代雜多酸＞鈷卟啉/釩取代雜多酸。同時