中溫固體燃料電池電解質材料的制備和電化學性能表征.pdf

1、燃料電池是舉世公認的綠色能源技術之一。目前，中溫(150-400℃)固態燃料電池是燃料電池技術研發的最活躍領域之一。中溫固態燃料電池兼具高溫固態氧化物燃料電池和低溫質子交換膜燃料電池的優點，同時擯棄了他們的某些缺點。工作溫度在150-400℃間的燃料電池一方面能大幅提高貴金屬催化劑的一氧化碳耐受能力(從80℃的10-20ppm到200℃的3000ppm)，另一方面使采用金屬、合成樹脂等作為電池(堆)的連接和密封材料成為可能，從而降低電池

2、的成本，延長其使用壽命。因此，中溫固態燃料電池越來越受到人們的重視。而發展中溫燃料電池的關鍵則是探索能夠在150-400℃溫度范圍內工作的電解質材料。 本論文工作緊緊圍繞這一主題展開，研究聚磷酸銨基質子電解質和焦磷酸錫的電化學性能，探索這些電解質在中溫燃料電池中應用的可行性，并研究這類電解質的質子傳導機理。 論文第一章介紹了燃料電池的工作原理和發展中溫固態燃料電池的重要性，綜述了中溫質子導體(電解質)和電極材料的研究現狀

3、。 論文第二章就選擇的材料制備和性能評價方法進行詳細的介紹，制備粉體方法是溶膠-凝膠法和固相反應法，表征方法有交流阻抗譜技術及X射線衍射(XRD)技術、掃描電子顯微(SEM)技術等。 論文第三章用溶膠凝膠法制備了復合固體電解質xNH<,4>PO<,3>-SiO<,2>(x=1，2，4)，并研究了該電解質在125℃-250℃范圍內的導電性能。復合電解質的相結構分析表明，NH<,4>PO<,3>和SiO<,2>在溶膠凝膠法制

4、備過程中沒有發生化學反應；復合電解質的電導率隨著NH<,4>PO<,3>含量增大而提高，并與NH<,4>PO<,3>的形態相關。電導活化能隨NH<,4>PO<,3>含量的上升而下降，表明在Sol-gel法制備的復合電解質中，起電導作用的主要是NH<,4>PO<,3>，而SiO<,2>主要起支撐作用；另外SiO<,2>比表面積對電導率的影響不大，表明在這種復合質子導體中，基本上不存在電導的界面增強效應；電導率隨著環境氣氛中含水量的提高而提

5、高，說明水在傳導過程中起著重要作用。根據上述現象還提出了復合電解質的導電機理。 論文第四章用固相反應法制備了不同P/Sn摩爾比的SnP<,2>O<,7>，P/Sn摩爾比分別為2.0,2.2，2.4，2.6，2.8和3.0，并研究了該電解質在120℃-260℃范圍內的導電性能。XRD分析表明SnP<,2>O<,7>為立方相結構。熱重分析了電解質在中溫范圍內的穩定性。用交流阻抗譜測量了電解質電導率，電導率隨著HPO<,3>在電解質的