22615.銅錳氧化物制備改性及其co催化氧化性能研究

1、博士學位論文銅錳氧化物制備改性及其CO催化氧化性能研究ModificationofCopperManganeseOxideandItsCatalyticPerformanceinCarbonMonoxideOxidation學科、專業：絲堂王莖學11007021指導教師：奎塞銎塾拯大連理工大學DalianUniversityofTechnology大連理工大學博士學位論文摘要CO催化氧化技術在消防工業、國防工業、能源、環境等眾多領域都具

2、有重要的應用價值。銅錳氧化物作為一種廉價易得、性能優異的催化劑，常被應用于CO催化氧化反應。對該類催化劑制備改性方法的深入研究，有利于獲得高活性CO氧化催化劑。另外，探索具有抗水汽性能的銅錳氧化物催化劑的制備方法，提高銅錳氧化物催化劑的穩定性也是該類催化劑的重要研究方向。本論文首先對銅錳氧化物催化劑合成過程中共沉淀條件進行了優化，進而采用過渡金屬氧化物摻雜、有機添加劑輔助等手段改性合成銅錳氧化物，研究了銅錳氧化物催化劑的結構組成、氧化還

3、原能力、活性物種的種類和數量、CO吸附活化能力、CO催化氧化性能，采用氮氣物理吸附(N2sorption)、X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、程序升溫還原(H2TPR)、程序升溫脫附(COTPD)、熱重分析(TG)、傅里葉紅外(FTIR)、原位漫反射紅外(DRIFTS)等手段系統地表征了催化劑的結構和表面特征，在此基礎上，初步探索了銅錳氧化物催化劑的疏水改性方法。主要工作如下：(1)選擇具有不同陰離子的沉淀N(OH一和C032)

4、及前驅體(Ac一和N03)，采用共沉淀法合成銅錳氧化物催化劑，研究前驅體與沉淀劑之間的匹配選擇關系對銅錳氧化物催化性能的影響，同時研究了沉淀過程中Cu／Mn摩爾比、沉淀反應溫度、前驅體焙燒溫度對銅錳氧化物CO催化氧化性能的影響，結果表明，在合適的Cu／Mn摩爾比、沉淀反應溫度、前驅體焙燒溫度的基礎上，選擇具有不同陰離子的前驅體和沉淀劑，催化劑的CO催化氧化活性順序遵循(Ac_c032)(N03C032)(AcOH)(N03OH)，采用醋

5、酸鹽前驅體和碳酸鹽沉淀劑合成的催化劑可在50。C實現CO完全轉化。前驅體可以改變催化劑的活性位數量，而沉淀劑主要改變催化劑的晶相組成，沉淀劑對催化劑的活性影響更為顯著。(2)為了迸～步提高銅錳氧化物催化劑的催化活性，針對性選取了過渡金屬氧化物中具有儲氧能力的氧化鐵和氧化鈰對銅錳氧化物進行摻雜，作為對比，選取了沒有儲氧能力的氧化鋅對銅錳氧化物進行摻雜，研究了過渡金屬氧化物摻雜合成的銅錳氧化物催化劑的表面組成、氧化還原性、CO吸附能力和CO