脈沖放電協同MnO2催化劑降解甲醛的機理研究.pdf

1、隨著社會經濟的發展，以甲醛為代表的室內VOCs（Volatile OrganicCompounds）對人們的生活質量和身體健康的影響日益嚴重。低溫等離子體協同催化劑技術是最有前景的新型處理VOCs技術，但目前對低溫等離子體與催化劑相互協同的內在機理還處在初級階段，需進一步深入研究。
　　本文采用針板式脈沖放電反應器，以甲醛作為研究對象，通過機理性實驗研究了單獨脈沖放電、脈沖放電協同MnO2催化劑以及脈沖放電協同稀土La改性MnO2

2、催化劑三種環境下甲醛的降解率及產物的變化趨勢。在實驗的基礎上進一步分析了脈沖放電與催化劑的協同機理，通過建立數學模型，對脈沖放電及脈沖放電協同MnO2催化劑降解甲醛進行了反應動力學數值模擬。
　　機理性實驗結果顯示，單獨脈沖放電時甲醛的降解率及產物（O3、CO和CO2）濃度隨脈沖電壓升高而增大，單獨脈沖放電對CO2的選擇性較低，當脈沖電壓23kV，脈沖頻率30Hz時，甲醛的降解率為81％，O3濃度280.3ppm，CO2的選擇性2

3、5%；脈沖放電協同MnO2催化劑時，甲醛的降解率明顯上升，O3濃度顯著下降，CO2的選擇性提高，當脈沖電壓23kV時，填充8%負載比例的MnO2催化劑甲醛降解率達到92.1%，O3濃度降至130.8ppm，CO2的選擇性達到58.8%；脈沖放電協同稀土La改性MnO2催化劑時，甲醛的降解率、O3分解情況以及CO2的選擇性進一步改善，當La負載量為1%時，8%的MnO2催化劑性能最佳，脈沖放電23kV時，甲醛降解率達98.5%，CO2選擇

4、性達到64.5%，O3濃度降至93.9ppm。
　　反應動力學模擬結果表明，在單獨脈沖放電條件下，一次自由基的濃度大小順序為O>OH>H>N，一次自由基濃度和脈沖電壓存在正比關系；模擬氣體成分的含量對自由基有一定的影響，隨著氧氣和水蒸氣含量的提高，O自由基和OH自由基濃度呈線性增長，有利于甲醛的降解，但是臭氧的利用率不高。在MnO2催化劑存在條件下，MnO2催化劑中的Mn3+促使脈沖放電生成的O3分解成活性氧原子，活性氧原子提高了