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文檔簡介
1、超臨界水氧化法( SCWO)是指在溫度和壓力高于水的臨界溫度(374.3℃)和壓力(22.05MPa)的反應條件下,以超臨界水為反應介質,以氧氣或雙氧水為氧化劑,將水中有機污染物徹底氧化成CO2和H2O的過程。在超臨界狀態水成為了一種具有高擴散性和優良傳遞特性的非極性介質,而基于超臨界水的特性而產生的超臨界水氧化技術具有很多優越性,該技術幾乎適用于處理含有機污染物的任何廢液。
本文利用一套連續超臨界水氧化實驗裝置,選取了12種
2、芳香烴類有機污染化合物,從亞臨界過渡到超臨界狀態,進行了不同停留時間和溫度下超臨界水氧化實驗。研究了12種化合物的總有機碳去除效果,結果顯示12種物質在SCWO中都能取得非常好的去除效果。以冪指數方程表示描述了12種化合物從亞臨界到超臨界的反應動力學速率,并獲取了12種化合物的活化能。結果顯示12種化合物的活化能介于23.309-54.341kJ/mol之間,表明不同結構化合物SCWO反應的溫度升高效應不同。為探討有機物在超臨界水中的降
3、解路徑和反應機理。選取了苯胺和硝基苯為對象,利用GC-MS方法對其SCWO反應中間產物進行了定性分析,結果顯示SCWO反應除主要的氧化反應外還有許多其他副反應如偶合、重整、水解、熱解、異構化等。
本文研究了超臨界水氧化有機物的有效溫度進行預測的方法。12種有機污染物在同一超臨界條件下處理效果進行了研究,對此12種有機物的結構應用Gaussian09軟件通過DFT-B3YP/6-311g(d,p)方法計算優化,計算出9個量子化學
4、參數指標來表征有機物自身的理化性質。選取有機物去除率達到90%的溫度(TR90)作為指標,探討了TR90與9個量子化學參數之間的相關性,結果顯示TR90與有機物分子內氫原子自然鍵軌道理論(NBO)電荷最大值關系最密切,表明有機物的氫電子分布是影響有機物在SCWO中去除率的關鍵參數,與SCWO的氧化機理相吻合。隨后選取了有機物的溫度效應曲線最大斜率(imax)作為判定有機物在SCWO中結構破壞的溫度效應指標,對12種物質的imax與其9個
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