石墨烯及其分散液的制備與應用研究.pdf

1、作為21世紀最有前途的材料之一，石墨烯具有非常穩定的結構、高的載流子遷移率、高導電和導熱性、超強的機械性能、高的比表面積和很好的光學透過率等優異的物理化學性質，在電子、航天、光學、能源、環境、新材料等眾多傳統和新興領域展現出廣闊的應用前景。
　　雖然石墨烯具有很多優異的物理化學性能，但是當大量單層石墨烯聚集在一起時，很容易因為片層間的強π-π堆疊力和強范德華力作用而發生不可逆團聚，所以石墨烯很難在溶劑中穩定分散，這極大地限制了其應

2、用。此外，石墨烯的規?；苽溥€存在很多困難，探索大規模、低成本、高質量、尺寸均一可控地制備石墨烯的方法對于石墨烯的應用具有非常重要的意義。針對以上問題，本論文主要研究內容如下:
　　1.紅鋁還原制備RGO和RGO/Al(OH)3復合材料。首次使用紅鋁作為氧化石墨(Graphite Oxide，GO)的還原劑和Al(OH)3的前驅體，通過選擇不同的后處理方法，可以選擇性地獲得還原氧化石墨烯(ReducedGraphene Oxide

3、，RGO)和RGO/Al(OH)3的復合材料。使用XRD、FT-IR、Raman、XPS、HRTEM、SAED對產物的結構和形貌進行了分析。研究發現紅鋁移除了GO表面大量的含氧官能團，RGO的C/O為9.0，電導率為99 S/cm，較GO提高了5個數量級。研究結果還表明:Al(OH)3以平均直徑為200 nm的圓薄片形式均勻地吸附于RGO片表面或填充于RGO片層之間而形成均一的RGO/Al(OH)3復合材料。最后討論了可能的脫氧和Al(

4、OH)3形成的機理。該方法不僅提供了一種新的還原氧化石墨烯的還原劑，同時也提供了一條制備RGO/Al(OH)3復合材料的新路徑。
　　2.超重力法紅鋁還原制備石墨烯。將快速和高效的紅鋁還原反應和超重力旋轉床（Rotating packed bed，RPB）相結合開發出一條簡單且有效的可規?；苽銻GO的方法。在該工作中，使用超重力旋轉床作為反應裝置，紅鋁作為還原劑，采用鹽酸洗滌的后處理工藝來規?；苽銻GO。將超重力旋轉床制備得到

5、的石墨烯(RPB-RGO)與機械攪拌裝置(StirredTank Reactor，STR)得到的產品(STR-RGO)進行了對比，并使用XRD、FT-IR、TGA、Raman、SEM和CV（Cyclic Voltammetry，CV）對得到的產物的結構、形貌和電學性能進行了表征。研究發現RPB中的還原反應較STR裝置中的更徹底。CV研究結果表明當掃描速率從10 mV/s到100mV/s變化時，RPB-RGO制備的電極的比電容從18.3

6、F/g增加到43 F/g，而STR-RGO的比電容從12.7 F/g增加到28.5 F/g。該方法提供了一條有效且可規模制備RGO的方法。
　　3.邊緣氧化石墨烯及其水相分散液的制備與應用研究。本研究通過降低KMnO4的用量和減少氧化時間制備得到邊緣被含氧基團功能化而碳基底平面sp2雜化結構未被破壞的邊緣氧化石墨(Edge-oxidized graphite，EOG)。使用膽酸鈉(sodium cholate，SC)作為穩定劑，對

7、EOG進行超聲制備得到濃度為0.59 mg/ml的邊緣氧化石墨烯(edge-oxidized graphenenanosheets，EOGNs)的水相分散液，該分散液在室溫下放置六個月而不發生沉降。將該穩定的EOGNs水相分散液用于制備透明導電薄膜，其透過率為87.6％(550 nm)時的電導率為26.4 kΩ/□。此外，研究發現EOG較GO可分散的溶劑更多，擴大了其應用范圍。該方法使得規模制備低缺陷石墨烯分散液成為可能。
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8、.石墨烯及其有機相分散液的制備與應用研究。將濃HNO3預處理的石墨(NG)作為起始原料，聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作為穩定劑，草酸和NaCl作為插層劑，采用水熱插層剝離NG的PVP+草酸+NaCl的水溶液，洗滌之后在待測有機試劑中超聲、離心得到穩定的有機相石墨烯分散液。優化了水熱剝離工藝，發現水熱溫度為240℃，水熱時間為12 h時，剝離效果最優。采用真空抽濾法，將乙醇相石墨烯分散液用于制備石墨烯透明導電薄膜，其透過率為81.2％(550