石墨相氮化碳的制備、改性及其光催化性能研究.pdf

1、由于普通方法制備的石墨相氮化碳(g-C3N4)材料存在比表面積大、結晶度低、光生電子-空穴對復合率高等弊病，嚴重阻礙了其在光催化領域的應用發展。針對這些問題，本文主要通過兩個方面對g-C3N4光催化性能的提升進行了研究。第一，分別通過氧化刻蝕、Ag負載和機械球磨對g-C3N4進行改性，從而達到對其進行分散及提升量子利用效率的目的;第二，通過以尿素和三聚氰胺為混合前驅體，半封閉細口瓶作為反應容器，煅燒制得比表面積大、結晶程度高的g-C3N

2、4納米片。
　　論文的具體研究內容及成果如下:
　　(1)首先通過在550℃熱縮聚三聚氰胺的方法制備g-C3N4塊體材料，然后以雙氧水為氧化劑，乙酸和濃硫酸為分散及輔助氧化劑，對g-C3N4塊體材料進行氧化刻蝕改性。本文系統研究了雙氧水加入量、乙酸加入量及溫度對氧化刻蝕后樣品光催化性能的影響。實驗結果表明，當g-C3N4為1g、濃H2SO420ml、乙酸20ml、H2O21ml時，經氧化刻蝕處理的g-C3N4光催化性能最佳，

3、10mg·L-1的甲基橙溶液經模擬日光輻照1h，降解率可以達到98.2％，并且隨著溫度的升高，氧化刻蝕后樣品的催化性能越好，但收率越低。XRD結果表明，氧化刻蝕可以在一定程度去除g-C3N4樣品中部分非晶區域，從而使樣品總體結晶性有所升高;IR和EDS表征結果表明氧化刻蝕可以在樣品中摻入少量氧元素;TEM和SEM結果表明，氧化刻蝕改性可以大大提升g-C3N4樣品的分散性能。高結晶性、高分散性以及氧元素的摻入是樣品光催化性能提升的根本原因

4、。
　　(2)以550℃熱縮聚三聚氰胺的方法制備g-C3N4塊體材料，通過超聲粉碎得到g-C3N4納米片，然后將g-C3N4納米片加入AgNO3溶液中，光照條件下使AgNO3還原制備Ag/g-C3N4復合納米片。文章研究了不同理論質量百分數Ag負載對g-C3N4納米片光催化性能的影響，并對Ag/g-C3N4復合納米片進行XRD、IR、XPS、TEM、UV-vis、PL表征。結果表明，當Ag在Ag/g-C3N4復合納米片中的理論質量

5、百分比為8％時，其光催化性能最佳，10mg·L-1的羅丹明B溶液經模擬日光輻照30min，降解率可以達到92.7％。經分析認為，Ag/g-C3N4復合納米片優異的光催化性能可歸功于Ag納米顆粒的表面等離子共振和Ag納米粒子與g-C3N4納米片界面處有效的光生載流子的分離。
　　(3)以550℃熱縮聚三聚氰胺的方法制備g-C3N4塊體材料，通過機械球磨法對g-C3N4進行改性。本文系統研究了球磨時間為12h、1天、3天、5天的樣品的

6、光催化性能，并對球磨改性后樣品進行XRD、TEM、UV-vis表征。結果表明，隨著球磨改性時間的延長，樣品的光催化性能逐次變好。經分析認為，球磨改性可以大大提升g-C3N4的分散性，降低其厚度，從而提供更多的光催化反應活性位，提升樣品光催化性能。
　　(4)將尿素和三聚氰胺研磨混合并作為制備g-C3N4納米片的混合前驅體，使用細口瓶作為反應容器，并用鋁箔紙制備的塞子封閉細口瓶，然后在程序升溫條件下煅燒制備g-C3N4納米片。本文系

7、統的研究了尿素與三聚氰胺的質量配比、煅燒時間、溫度和反應容器密閉性對制備g-C3N4納米片可見光下光催化降解羅丹明B性能的影響，并對部分樣品進行了光催化降解亞甲基藍的實驗研究。通過XRD、TEM、UV-vis、PL、阻抗對g-C3N4納米片樣品進行表征，結果表明，當尿素:三聚氰胺質量比為5∶2、煅燒時間為6h、煅燒溫度為575℃時，制備的g-C3N4納米片具有高結晶性、高分散性、低電阻的優異性能，光催化性能最佳，并且反應容器密閉性越好，