類石墨相氮化碳膜制備、改性及其光電化學性能研究.pdf

1、類石墨相氮化碳（g-CN）作為化學穩定性高且可見光響應的非金屬半導體材料，被廣泛應用于光解水和有機污染物降解。然而，一方面傳統熱聚合方法獲得的氮化碳可見光吸收范圍窄，光生載流子復合率高，使得其太陽能利用率低；另一方面目前氮化碳膜的制備工藝復雜、穩定性差，制約了氮化碳的器件化?；谶@些問題，本論文通過溶劑熱法直接在基底上制備氮化碳膜、進一步通過構建TiO2/g-CN雙層膜結構及對氮化碳表面修飾鎳鈷雙金屬氫氧化物（Ni-Co LDH），從而

2、拓寬其可見光吸收并降低載流子復合，獲得了光電性能優異的氮化碳膜。主要研究內容有：
　　1、以乙腈作為溶劑，利用三聚氯氰和三聚氰胺共聚反應，在導電玻璃上溶劑熱成膜，熱處理之后得到了連續完整的氮化碳膜。研究結果表明，相比于固相熱聚合制備的氮化碳，經24 h溶劑熱反應和520℃熱處理獲得的氮化碳聚合程度高，末端缺陷少，可見光吸收拓寬至600 nm，膜與基底結合牢靠，極大地降低了界面阻抗，在0.6 V（vs SCE）電壓下，光電流達到3.

3、7μA cm-2，是固相熱聚合獲得的氮化碳的18倍。
　　2、分別采用旋凃燒結法制備銳鈦礦相TiO2-A薄膜和水熱法制備了金紅石相TiO2-R納米棒陣列作為電子傳輸層，溶劑熱負載g-CN作為可見光吸收層，構建了TiO2-A/g-CN和TiO2-R/g-CN雙層膜電極。研究結果表明，兩種TiO2都能與g-CN能級匹配，形成異質結，從而抑制光生載流子的復合，提升光電轉換能力。納米棒陣列的高取向性及棒間間隙降低了g-CN生長過程中的體相

4、聚集，并將光照與載流子傳輸方向錯開，兼顧光學吸收及載流子傳輸能力，增加了半導體-溶液接觸面積，因而TiO2/g-CN光電化學性能更優異。在0.6 V（vs SCE）電壓下，TiO2/g-CN納米棒核殼陣列的光電流達到81μA cm-2，是g-CN的16倍。
　　3、采用陰極沉積法在g-CN表面修飾Ni-Co LDH材料。研究結果表明，LDH的引入改變了半導體的表面環境：一方面，Ni-Co LDH片層具有高比表面積，富含羥基和水，通