磁性鐵氧體基納米復合材料的制備及吸附和光催化性能研究.pdf

1、我國境內的水體污染是水資源保護領域面臨的重大難題，它不僅會加劇水資源的短缺，還會給生態環境造成毀滅性破壞。在眾多水處理技術中，以納米半導體材料為催化劑的光催化氧化技術已成為近年來獲得廣泛關注的一種新型技術。當前廣泛研究的半導體納米粉體材料具有多種特殊的物理化學特性，在光催化和吸附等領域已表現出了多種優異的性能，在處理水體中難降解有機污染物方面具有潛在的應用前景。但同時，常見的單一半導體納米粉體材料在光催化處理水體中有機污染物時，還存在量

2、子效率較低、可見光利用率較低和難回收利用等問題，阻礙了其在水體污染治理中的直接應用。為此開發出具有高效光催化活性和容易回收利用的磁性鐵氧體復合半導體光催化劑，對于半導體光催化劑的規?；瘧镁哂兄匾碚撘饬x和實踐價值。
　　本論文的研究重點是利用溶劑熱法制備具有較強磁性和穩定性的納米鐵氧體材料，并以其作為載體，在低溫液相條件下，采用外部負載法分別制備鐵氧體/無機半導體、鐵氧體/有機半導體和鐵氧體/有機半導體/貴金屬納米復合材料。并以

3、水溶液中的有機偶氮染料為模擬污染物，研究納米復合材料的光催化性能、吸附性能和磁性回收性能。主要研究成果如下：
　　(1)采用溶劑熱法制備出了Fe3 O4納米多晶微球，在此基礎上采用溶膠凝膠法和焙燒法制備了Fe3 O4/BaTiO3納米復合材料，并利用XRD，SEM和VSM等測試技術對樣品進行了表征。重點考察了焙燒時的升降溫速率和焙燒溫度對Fe3 O4/BaTiO3納米復合材料晶體結構和微觀形貌的影響，并評估了樣品在紫外光照射下催化

4、降解水溶液中偶氮染料的活性。研究結果表明：在氮氣保護和快速升降溫的實驗條件下，700 ℃下焙燒0.5 h可以獲得尺寸均一、單分散性好的類立方體形狀的Fe3 O4/BaTiO3核殼結構納米復合材料。該復合材料具有較強的飽和磁化強度和良好的磁響應特性，因此具有良好的可回收性能。光催化實驗表明該復合材料在紫外光照射下可降解偶氮染料，但其量子效率較低，光催化活性仍不理想。
　　(2)以Fe3O4納米多晶微球為載體，采用自由基聚合和化學還原

5、的方法，在其表面負載兼具良好吸附性能和光催化活性的聚合物聚吡咯(PPy)和貴金屬銀，分別制備了Fe3 O4/PPy，Fe3 O4/PPy/Ag和Fe3 O4/Ag/PPy納米復合材料，并對它們進行了表征。同時研究了Fe3 O4/PPy納米復合材料對水中偶氮染料的吸附性能，并評估了Fe3 O4/PPy，Fe3 O4/PPy/Ag和Fe3 O4/Ag/PPy納米復合材料在紫外光和可見光照射下催化降解水溶液中偶氮染料的活性。重點考察了貴金屬銀

6、的負載位置和負載量與納米復合材料的光催化性能之間的關系。研究結果表明：Fe3 O4/PPy對水中的偶氮染料具有較強的吸附能力，其吸附性能主要受到初始pH值、吸附時間、染料初始濃度和吸附溫度的影響，該吸附過程符合Langmuir吸附等溫模型和準二級動力學模型。該納米復合材料具有較強的飽和磁化強度，使用后可通過外加磁場的方式回收，且再生容易。但由于Fe3O4化學性質不穩定，易被空氣氧化而喪失磁性，導致Fe3O4/PPy磁性回收性能不穩定。銀

7、的負載位置和負載量會影響Fe3 O4/PPy/Ag和Fe3 O4/Ag/PPy納米復合材料的光催化性能，在紫外光和可見光照射下，先負載Ag后負載PPy，且銀的負載量較大時制備出來的Fe3 O4/Ag(more)/PPy納米復合材料的光催化活性均最強。相對于Fe3 O4/BaTiO3核殼結構納米復合材料，在紫外光照射下該復合材料的光催化活性更強，光催化性能提升明顯。
　　(3)為了克服 Fe3O4易氧化、磁性不穩定的缺點，選擇更加穩

8、定的γ-Fe2O3納米顆粒替代 Fe3O4納米多晶微球，采用相同的制備方法分別制備了Fe2O3/PPy, Fe2 O3/PPy/Ag和Fe2 O3/Ag/PPy納米復合材料，并對它們進行了表征。同時研究了Fe2 O3/PPy納米復合材料對水中偶氮染料的吸附性能，并評估了Fe2 O3/PPy, Fe2 O3/PPy/Ag和Fe2 O3/Ag/PPy納米復合材料在紫外光和可見光照射下催化降解水溶液中偶氮染料的活性。結果表明：Fe2 O3/P

9、Py吸附水中偶氮染料過程的規律與Fe3 O4/PPy的規律相似，但其吸附性能要明顯強于Fe3 O4/PPy，其原因是Fe2 O3/PPy的比表面積更大。該納米復合材料具有較強的磁響應能力，可磁性回收，通過堿液洗滌的方式即可再生，并可重復多次使用。同時，該納米復合材料不會被空氣氧化，化學性質和磁性穩定，多次使用之后仍具有良好的磁性回收性能。在光催化實驗中，先負載Ag后負載PPy，且銀的負載量較大時制備出來的Fe2 O3/Ag(more)/