霍加拉特催化劑上乙烯催化燃燒動力學的研究.pdf

1、通過催化燃燒的方法,對大乙烯聯合企業的乙烯氧化生產環氧乙烷裝置排放的二氧化碳尾氣進行凈化,可以回收食品級的二氧化碳。本課題對本實驗室制備的高活性霍加拉特催化劑-CuMn復合氧化物催化劑上的二氧化碳氣流中微量乙烯完全燃燒的動力學進行了考察,同時對乙烯催化燃燒的反應機理進行深入了的分析。本文還對工業粒度的催化劑進行了側線分析,為該催化劑的工業應用提供了數據和計算基礎。
　　進行了銅錳復合氧化物催化劑的放大制備。用工業級原料,按實驗室確

2、定的制備步驟,在2000L反應釜中進行了催化劑的共沉淀制備,得到中試量級的催化燃燒催化劑,并對其進行擠條成型。在實驗室進行了活性試驗以及XRD和BET等表征,結果表明中試樣品與小試樣品在活性上沒有明顯變化,催化劑組成和比表面積等符合預期。這說明中試工藝的條件是適用的。
　　采用中試樣品進行了催化劑本征動力學研究。在排除內外擴散影響的前提下,獲得了本征動力學反應數據,通過單純形法進行數據回歸分析,比較了Powerratelaw、La

3、ngmuir-Hinshelwood、Eley-Rideal以及Mars-vanKrevelen等反應動力學模型。進行了模型的優化篩選,表明Mars-vanKrevelen模型符合我們獲得的實測動力學數據,適用于微量乙烯催化燃燒的動力學描述。結合催化劑的原位紅外表征,進行了催化反應機理的討論。
　　在工業側線上進行了催化劑的中試以及反應條件優化的研究。在工業側線上測試了催化劑的活性和穩定性,獲得了催化劑工業粒度的中試活性數據。結合