金屬卟啉及其磁性納米固載復合催化劑的合成、表征與催化空氣氧化乙苯研究.pdf

1、本論文以金屬卟啉及其固載復合催化劑的合成、表征與催化空氣氧化乙苯反應性能研究為目的，合成與表征了多種金屬卟啉及其磁性納米固載復合催化劑，并建立了一個適用的常壓催化乙苯反應體系，應用金屬卟啉及其固載催化劑催化空氣氧化乙苯反應，以及固載催化劑的回收與再使用催化乙苯氧化實驗；初步研究了金屬卟啉及其固載復合催化劑的合成方法、表征手段以及催化性能。 本論文共分五章，主要內容如下： 1. 在第一章緒論部分，綜述了金屬卟啉催化氧化烷烴

2、，及其固載催化劑的合成與應用催化研究進展，簡單介紹了納米技術及其磁性納米粒子催化劑的合成與發展，提出了本課題的研究意義與主要目的。 2. 合成與表征了四苯基(TPPFeCl、TPPMnCl)、四-對羥基苯基（TP-OHPPFeCl、TP-OHPPMnCl）以及5-羥基苯基-10,15,20-三苯基金屬卟啉(FeIIIHPTPPCl、MnIIIHPTPPCl)等三類共六種典型催化劑，及其相應的大粒徑硅膠、納米SiO2 和磁性納米粒

3、子載體(F/S)的固載復合物，即硅膠-MIIIHPTPPCl(M=Fe,Mn)，納米SiO2- MIIIHPTPPCl、磁性納米固載復合物F/S- MIIIHPTPPCl 等三類共六種固載金屬卟啉催化劑。 3. 對由上述制備方法得到的磁性納米粒子載體及其固載復合金屬卟啉，分別用X射線衍射儀(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、電子掃描探針顯微鏡(SEM)、紅外光譜(IR)、紫外可見分光光度法(UV-Vis)及其漫反射紫外、磁場計

4、(VSM)等儀器進行了表面形貌、粒徑大小、分散分布情況、結構等表征和磁性能測定，并根據表征結果對固載方式和機理進行了初步討論。 4.考察了反應溫度，空氣流量，催化劑用量以及時間等因素對金屬卟啉催化空氣氧化乙苯反應的影響，并綜合空白實驗結果，建立了一個考察金屬卟啉及其固載催化劑催化性能的常壓催化空氣氧化乙苯反應體系。 5. 應用上述金屬卟啉及其固載催化劑催化空氣氧化乙苯反應，并考察了固載催化劑的回收與再使用催化氧化乙苯實驗